Ortsaufgelöste optische Spektroskopie


Die ortsaufgelöste optische Spektroskopie erlaubt es uns, die lokalen strukturellen (mittels Raman-Spektroskopie und nichtlinearer Mikroskopie) und elektronischen Eigenschaften (mittels Photolumineszenz und Absorption) von zweidimensionalen Kristallen und Heterostrukturen zu untersuchen. Wir interessieren uns vor allem für die Eigenschaften von Quasiteilchen wie Exzitonen, Trionen und Biexzitonen, die durch die starken Coulomb-Wechselwirkungen in zweidimensionalen Kristallen gebildet werden können.   

 

(a) Niederfrequente Raman-Spektren von Rhenium-Disulfid-Schichten. (b)  Charakteristisch für dieses und andere Van-der-Waals-Materialien sind Raman-aktive Scher- und Atem-Moden (Layer shear mode LSM und Layer breathing mode LBM) bei niedrigen Raman-Verschiebungen. Die Frequenzen der Moden hängen stark von der Interlagen-Kopplung und der Anzahl der Lagen ab (siehe P. Nagler et al., Observation of anisotropic interlayer Raman modes in few-layer ReS2, Phys. Status Solidi RRL 10, 185 (2016)). (c-d) Die Mikro-Raman-Spektroskopie erlaubt uns, Falschfarben-Raman-Karten von 2D-Kristallen zu erstellen. Aufgrund der Abhängigkeit der Raman-Moden von der Anzahl der Lagen kann so die Schichtdicke quantifiziert werden, wie hier am Beispiel von Molybdänit gezeigt.


In Materialien mit fehlendem Inversionszentrum sind Prozesse wie Summenfrequenz-Erzeugung (Second-harmonic generation SHG) erlaubt. Dies ist beispielsweise bei Übergangsmetall-Dichalcogeniden mit ungerader Anzahl der Lagen der Fall. Hier ist zudem die Intensität der SHG abhängig von der Polarisation relativ zu den Kristallrichtungen – somit kann die relative Kristall-Orientierung einzelner Lagen in einer Heterostruktur optisch bestimmt werden (a), und das SHG-Signal kann auch zur Kartierung von Heterostrukturen genutzt werden (c). (siehe P. Nagler et al.,  Giant magnetic splitting inducing near-unity valley polarization in van der Waals heterostructures, Nature Comm. 8, 1551 (2017).)


(a) Aufgrund der komplexen Multi-Valley-Bandstruktur in Wolfram-Diselenid-Monolagen bilden sich Exzitonen und verschiedene Arten von Trionen. (b) Im Photolumineszenz-Spektrum einer Wolfram-Diselenid-Monolage können die Emissionen verschiedener Quasiteilchen spektral aufgelöst werden (siehe G. Plechinger et al., Trion fine structure and coupled spin-valley dynamics in monolayer  Tungsten Disulfide, Nature Comm. 7, 12715 (2016).)


(a) durch die Kombination verschiedener Übergangsmetall-Dichalcogenide bildet sich eine Typ-II-Heterostruktur aus, in der Elektron-Loch-Paare räumlich getrennt werden. Aufgrund starker Coulomb-Wechselwirkungen bilden sie Interlagen-Exzitonen (IEX), die strahlend rekombinieren können. (b) Das Photolumineszenz-Spektrum einer Heterostruktur zeigt starke Emission des Interlagen-Exzitons bei niedrigen Energien. Die Emission der einzelnen Monolagen ist stark unterdrückt.